Paulo era descendente de Italianos, seu pai, o engenheiro Carlos Alberto Vanzolini, foi com a família para o Rio de janeiro quando Paulo tinha quatro anos. A família voltou para São Paulo dois anos depois, em 1930. Paulo cursou o primário no Colégio Rio Branco e o ginásio em escola pública. onde se formou em 1938. Em 1942 ingressou na Faculdade de Medicina da Universidade de São paulo. Junto com um grupo de estudantes, passou a frequentar as rodas boêmias e a compor seus primeiros sambas.
Em 1944, deixou a casa dos pais e começou a trabalhar com um primo, Henrique Lobo, na Rádio Américaa, no programa Consultório Sentimental, de Cacilda Becker. Em seguida, foi convocado para o Exército, interrompendo os estudos. Dois anos depois retomou o curso de Medicina, passou a lecionar no Colégio Bandeirantes e começou a trabalhar no Museu de Zoologia, da Universidade de São Paulo.
Formou-se em 1947 e casou-se em 1948, com Ilse. No ano seguinte, foi para os Estados Unidos, onde obteve o doutorado em Zoologia pela Universidade de Harvard.
Em 1951, por insistência do amigo Geraldo Vidigal, publicou pelo Clube de Poesia o livro Lira de Paulo Vanzolini. No mesmo ano, compôs o samba "Ronda".
Em 1953, foi convidado por Raul Duarte para trabalhar na TV Record, produzindo os programas de Araci de Almeida. Nesse ano, o cantor Bola Sete fez a primeira gravação de "Ronda", acompanhado por Garoto e Meneses, nas cordas, Mestre Chiquinho no acordeão e Abel na clarineta.
Em 1959, o violonista José Henrique, dono da boate Zelão, mostrou o samba "Volta por Cima" ao cantor Noite Ilustrada, que o lançou em 1963, pela Philips, com estrondoso sucesso. Nesse mesmo ano, Paulo Vanzolini foi nomeado diretor do Museu de Zoologia, cargo que exerceu durante trinta anos. Mesmo depois de se aposentar em 1993, continuou trabalhando na instituição. "É a única coisa de que gosto, a única coisa que sei fazer", declarou à revista Scientific American Brasil em 2002.
Em novembro de 1967, Luís Carlos Paraná, da boate Jogral, e Marcus Pereira, dono de uma agencia de publicidade, resolveram produzir um LP com as composições inéditas de Paulo Vanzolini, conhecidas apenas por seus amigos frequentadores das mesmas rodas de samba.
ABAIXO O DOCUMENTÁRIO "UM HOMEM DE MORAL"